Die Universitätsbibliothek wurde 1665 gleichzeitig mit der Universität eingerichtet. Als Gründungsbestand erhielt sie durch Verfügung des Gottorfer Herzogs Christian Albrecht die Handschriften und Drucke des um 1566 aufgelösten Augustinerchorherren-Stiftes in Bordesholm, die noch heute den ältesten Bestand ausmachen. Im ersten Jahrhundert ihres Bestehens wuchs die Bibliothek nur langsam (1768: ca. 6.000 Bände). Mit rund 40.000 Bänden zählte sie Ende des 18. Jahrhunderts aber bereits zu den bedeutenderen Bibliotheken Deutschlands. 1884 erhielt die Universität zum ersten Mal ein Gebäude, das ausschließlich Bibliothekszwecken diente (Alte Universitätsbibliothek, Brunswiker Str. 2). Es wurde 1907 durch einen Anbau erweitert, der jedoch am 29. April 1942 durch Bombenangriff zerstört wurde. Dabei wurde der Buchbestand, der bis zum Zweiten Weltkrieg auf mehr als 500.000 Bände angewachsen war, zur Hälfte vernichtet. Nach dem Krieg wurde die Universität mit Ausnahme des Klinikums vom Schlossgarten auf das Gelände an der Olshausenstraße verlegt. Die Universitätsbibliothek erhielt dort 1966 einen Neubau. In der Alten Universitätsbibliothek blieb die Medizinische Abteilung zurück. Das neue Gebäude Westring/Olshausenstraße erwies sich aber bald als zu klein, so dass 1987 als weitere Zweigstelle die Naturwissenschaftliche Abteilung am Heinrich-Hecht-Platz eingerichtet werden musste. Im Neubau an der Leibnizstraße, der im April 2001 in Betrieb genommen wurde, konnten die naturwissenschaftlichen Bestände wieder mit den übrigen zusammengeführt werden. 2015 feierte die Universitätsbibliothek zusammen mit der Universität ihr 350-jähriges Bestehen. Aus diesem Anlass wurden zahlreiche Veranstaltungen initiiert, dokumentiert auf dem Jubliäumsportal der Universitätsbibliothek Kiel. Außerdem erschien eine 62-Cent-Briefmarke mit dem Motiv der Zentralbibliothek. Neben dem Hauptgebäude in der Leibnizstraße bestehen noch die Zweigbibliothek Medizin im Breiten Weg für das Universitätsklinikum und die Fachbibliothek Ingenieurwissenschaften im Gebäude der Technischen Fakultät auf dem Ostufer in der Kaiserstraße. Die Fachbibliotheken entwickelten sich seit Ausgang des 19. Jahrhunderts mit der Gründung von Seminaren und Instituten. Die Zahl der Institutsbibliotheken und deren Größe nahm schnell zu. Durch das Landeshochschulgesetz von 1973 wurde die Zentrale Einrichtung Universitätsbibliothek geschaffen. Seither gehören die Fachbibliotheken nicht mehr den Instituten und Seminaren an, sondern sind Teile der Universitätsbibliothek.