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La collection d'autographes est issue de la collection d'environ 2000 lettres de Sibylle Mertens-Schaaffhausen (1797-1857), fille et épouse du banquier de Cologne, qui était associée à Bonn et qui s'est installée pendant des décennies dans le monde littéraire et artistique du Biedermeier rhénan et romain. En 1849, elle a fait un legs à la bibliothèque universitaire de Bonn, dont la collection appartient à celle-ci depuis 1859. La collection originale contenait également de la correspondance étrangère, par exemple des lettres de la succession d'Adele Schopenhauer, ami de Sibylle à Weimar, dont la Rhénanie avait été le pays d'adoption et qui mourut à Bonn en 1849 ; la collection fut presque doublée en 1895/96 grâce à celle du libraire Gustav Marcus (chiffres 1897 : 3928 copies de 2509 personnes, 310 portraits).La fondation du Geh. Kommerzienrat Emil vom Rath, fondé en 1910, servit expressément aux soins de la littérature rhénane : non seulement les manuscrits pouvaient être acquis grâce à leurs fonds en 1911, mais l'ancienne collection d'autographes Mertens-Schaaffhausen pouvait également être étendue à une collection de portraits et autographes rhénans. La collection s'est également considérablement enrichie (d'au moins 841 pièces) entre 1919 et 1922, lorsque 184 "personnalités connues de la Province du Rhin" ont répondu à une demande de la bibliothèque et ont fait don de portraits et d'autographes (souvent à contenu autobiographique) à cette collection. Les plus grands complexes d'autographes conservés par des écrivains ou des destinataires, acquis en grand nombre au cours de la période suivante, n'étaient généralement pas classés dans la collection d'autographes, mais comme collections, legs partiels ou legs d'éclats dans le groupe des signatures S contenant des manuscrits de toutes sortes. En 1935 7057 autographes ont été comptés, en 2007 la collection contenait 7953 autographes ; en outre, d'autres autographes individuels, qui n'ont pas été séparés du livre en raison du lien direct, se trouvent comme suppléments dans les livres. L'emplacement de ces autographes résulte de la signature.