Das Archiv erwirbt, sammelt und erschließt unikale Schriftstücke, Bilder und Objekte zur deutschsprachigen Literatur und Ideengeschichte vom 18. Jahrhundert bis in die Gegenwart. Die Handschriften-Sammlung enthält mehr als 1.400 Nach- und Vorlässe. Den historischen Ausgangspunkt bildeten schwäbische Dichter wie Wilhelm Hauff, Eduard Mörike, Friedrich Schiller und Ludwig Uhland. Die Jahrhundertwende um 1900 ist u.a. vertreten durch Hugo von Hofmannsthal, Rainer Maria Rilke und Arthur Schnitzler. Den Expressionismus und die Literatur der Zwanziger bis Vierziger Jahre repräsentieren Gottfried Benn, Alfred Döblin, Hermann Hesse, Ricarda Huch, Ernst Jünger, Erich Kästner, Franz Kafka, Siegfried Kracauer, Elisabeth Langgässer und Carl Zuckmayer. Die bedeutenden Bestände zum Exil wurden im Helen und Kurt Wolff-Archiv zusammengefasst. Unter den Namen zur Nachkriegs- und Gegenwartsliteratur finden sich Paul Celan, Günter Eich, Hans Magnus Enzensberger, Peter Handke, Marie Luise Kaschnitz, Sarah Kirsch, Peter Rühmkorf, W.G. Sebald und Martin Walser. Ebenfalls hervorzuheben ist die bedeutende Sammlung von Gelehrten, Philosophen und Germanisten. Neben persönlichen Archiven bilden Redaktions- und Verlagsarchive (darunter das Cotta-Archiv und das außerordentlich reichhaltige Siegfried Unseld Archiv) einen weiteren wichtigen Schwerpunkt.